วัดราชบูรณะสร้างขึ้นในรัชสมัยของสมเด็จพระบรมราชาธิราชที่ 2 ในบริเวณพื้นที่และตำแหน่งเดิมที่พระองค์ได้ทรงถวายพระเพลิงศพให้กับเจ้าอ้ายพระยาและเจ้ายี่พระยา พระเชษฐาทั้งสองพระองค์ที่สิ้นพระชมน์ภายในหลังจากการกระทำยุทธหัตถี เพื่อแย่งชิงราชสมบัติของสมเด็จพระนครอินทราธิราชพระราชบิดาที่ทรงเสด็จสวรรคตลงในปี พ.ศ. 1967
เมื่อครั้งที่สมเด็จพระนครอินทราธิราช เสด็จขึ้นครองราชสมบัติ เป็นพระมหากษัตริย์ลำดับที่ 6 แห่งกรุงศรีอยุธยา และพระมหากษัตริย์พระองค์ที่ 3 แห่งราชวงศ์สุพรรณภูมิ ทรงโปรดเกล้าให้พระราชโอรสของพระองค์ทั้ง 3 พระองค์ได้แก่ เจ้าอ้ายพระยา เจ้ายี่พระยาและเจ้าสามพระยา แยกย้ายกันปกครองหัวเมืองต่าง ๆ โดยทรงมอบหมายให้เจ้าอ้ายพระยา พระราชโอรสองค์ใหญ่ปกครองเมืองสุพรรณบุรี เจ้ายี่พระยา พระราชโอรสองค์กลางปกครองเมืองแพรกศรีราชา และเจ้าสามพระยาพระราชโอรสองค์เล็ก ปกครองเมืองชัยนาท (พิษณุโลก)
ในปี พ.ศ. 1967 สมเด็จพระนครอินทราธิราช เสด็จสวรรคตโดยที่ยังมิได้สถาปนาพระมหาอุปราชผู้เป็นรัชทายาทครอบครองกรุงศรีอยุธยาสืบต่อไป ภายหลังการสิ้นพระชมน์ เจ้าอ้ายพระยาและเจ้ายี่พระยาทราบข่าวการสิ้นพระชมน์ จึงยกกองทัพจากเมืองสุพรรณบุรีและเมืองแพรกศรีราชา มุ่งหน้าเข้าสู่กรุงศรีอยุธยาเพื่อทำสงครามในการช่วงชิงราชสมบัติต่อจากพระราชบิดา
กรุชั้นที่ 1เป็นชั้นที่อยู่บนสุด เดิมมีผนังก่อปิดภาพทั้งหมด (ภาพคนจีน เทพชุมนุม ฯลฯ) หลังผนังทำเป็นช่องเล็กๆ ใส่พระพิมพ์ และ พระพุทธรูปไว้จนเต็ม และในนั้น คนร้ายพบพระพุทธรูปทองคำขนาดหน้าตัก 1 ศอก อยู่ 3-4 องค์
กรุชั้นที่ 2เป็นชั้นกลาง มีถาดทองคำ 3 ใบเต็มไปด้วยเครื่องทอง กรมศิลปากรได้รื้อพื้นออก จึงทำให้กรุห้องที่ 2 และ 3 เชื่อมกัน มีจิตรกรรมเป็นภาพอดีตชาติพระพุทธเจ้า วาดอยู่ในช่องสี่เหลี่ยม และ รอบๆมีโต๊ะสำริดเล็กๆตั้งอยู่ทุกซุ้มเว้นด้านใต้ ใช้วางเครื่องทอง และ ผ้าทองที่ขโมยให้การว่าแค่แตะก็ป่นเป็นผงแล้ว
กรุชั้นที่ 3เป็นห้องที่อยู่ในสุด เป็นห้องที่สำคัญที่สุด บรรจุพระบรมธาตุ ซึ่งเก็บรักษาอย่างดีในเจดีย์ทองคำ และ รอบๆยังเต็มไปด้วยพระพุทธรูปต่างๆ
การค้นพบกรุเมื่อปี พ.ศ. 2499 เป็นข่าวโด่งดังไปทั่วประเทศ ปีถัดมาทำให้มีขโมยกลุ่มใหญ่ลักลอบมาขุดกรุวัดราชบูรณะ พบเครื่องทองและอัญมณีจำนวนมหาศาล แต่ทว่าฝนตกหนักและรับเร่ง กลุ่มขโมยจึงขนของไปไม่หมด เจ้าหน้าที่ตำรวจใช้เวลาไม่กี่วันก็จับและยึดของกลางได้บางส่วน
หลังจากนั้นกรมศิลปากรได้เข้ามาขุด ปรากฏว่าพบสิ่งของกว่า 2000 รายการ พระพิมพ์กว่า แสนองค์ ทองคำกว่ากว่า 100 กิโลกรัม ปัจจุบันเก็บรักษาอยู่ที่พิพิธภัณฑสถานแห่งชาติ เจ้าสามพระยา
เมื่อเร็วๆ นี้ (2548) มีเหตุการณ์ได้มาโด่งดังขึ้นอีกครั้ง เนื่องจากมีข่าวว่าพบพระมาลาทองคำอยู่ที่พิพิธภัณฑ์ที่สหรัฐอเมริกา ซึ่งยังเป็นที่ถกเถียงว่าเป็นของโบราณจริงหรือไม่ และหากจริง จะเป็นของกรุวัดราชบูรณะหรือไม่